Mays conectó 52 jonrones en 1965, uniéndose a Ruth, Jimmie Foxx, Ralph Kiner y Mantle como los únicos jugadores en esa época en conectar al menos 50 en una sola temporada más de una vez. El 4 de mayo de 1966, Mays superó el récord de jonrones de la Liga Nacional, 511, establecido por el ex jardinero y manager de los Giants, Mel Ott.
Cuando se acercaba a los 40 años, Mays todavía era capaz de realizar un juego excepcional, pero había cambiado.
«Willie, a medida que creció, se volvió más retraído y desconfiado, más cauteloso, más vulnerable y por muchas razones», escribió Leonard Koppett en «Una guía de béisbol para el hombre pensante» (1967). “La vida, tanto personal como profesional, se volvió más complicada para él y tuvo su parte de angustia”. Después de casarse y adoptar un niño, Mays “pasó por un divorcio doloroso”, escribió Koppett.
El 11 de mayo de 1972, cuando la asistencia de los Gigantes estaba disminuyendo, el antiguo propietario del equipo, Horace Stoneham, deseando brindarle a Mays seguridad financiera a largo plazo, lo envió a los Mets en un intercambio por un lanzador de ligas menores, Charlie Williams.
Mays estaba en el penúltimo año de un contrato de dos años que le pagaba 165.000 dólares por temporada (el equivalente a unos 1,25 millones de dólares en la actualidad). Cuando se cerró el trato, Joan Payson, presidenta de los Mets, que había sido accionista de los Gigantes de Nueva York y fanática de Mays, le garantizó un pago anual de 50.000 dólares durante 10 años, además de su salario de béisbol. Se convertiría en embajador de buena voluntad e instructor a tiempo parcial una vez que terminaran sus días como jugador.
Mays bateaba .167 cuando se unió a los Mets, pero el 14 de mayo, en su primer juego con ellos, ante una multitud de 35.000 personas el domingo en el Shea Stadium, venció a los Giants con un jonrón. Sin embargo, tenía 41 años y sus habilidades se habían deteriorado. Al año siguiente sufrió hinchazón de rodillas, hombro inflamado y costillas magulladas, y el 20 de septiembre de 1973 anunció su retirada.